综述：当今材料慢动力学过程的中子研究
近日，松山湖材料实验室研究员 Jason S. Gardner等在国际顶级学术期刊自然子刊《Nature Reviews Physics》上发表文章“High-resolution neutron spectroscopy using backscattering and neutron spin-echo spectrometers in soft and hard condensed matter”[1]。此篇论文是该杂志2020年发表的第一篇文章。《Nature Reviews Physics》是《Nature》家庭的一个新成员，旨在突出在物理方面取得的重要研究成果。
中子谱学是研究材料动力学的一个强有力工具。由松山湖材料实验室中子科学平台研究员Jason S. Gardner以及来自美国和英国中子实验室的同事撰写的此篇技术综述对当今世界上最先进的实验谱学方法进行了评估。这些实验方法为实现高能量分辨进行了最优化设计，因而能够揭示材料从皮秒到纳秒范围内的动力学过程。这些结果将有助于制造出更好的产品包括现代发动机、燃料电池、药物和IT系统等。
自从B.N. Brockhouse and C.G. Shull[2]60几年前在北美所作的开创性工作以来，中子散射已经成为许多凝聚态科学重要进展中不可或缺的研究工具。许多研究者试图阐明材料的内部构造，如有些材料内部的自旋是上下有序排列的，即如今我们所熟知的反铁磁体[3]；又诸如对高温超导至关重要的氧含量以及氧在晶格中所处的位置[4]。其他研究者通过测量声子谱、自旋波以及相变附近由Goldstone理论[5]预测的软化模对材料的内部运动进行研究，而这些内部运动将主宰着材料的热、电以及声学等性质。这些早期的测量主要在THz或更高的频率范围内进行。到了上世纪70年代，科学家们对能量分辨或频率（低至零点几THz或更低）提出了更高的要求。为了满足这些要求，人们开发出了能量分辨更高的仪器。虽然这些仪器起初是由物理学家开发出来的，但最终使得化学家、工程师、生物学家以及物理学家本身都能够对超出之前谱仪能量分辨的慢动力学过程进行研究。这些近乎静态的运动衍生出了一个新的研究领域，即准弹性中子散射（QENS）研究[6]，对皮秒到几百个纳秒（GHz）的时间尺度内的过程进行探测。这些慢弛豫过程几乎不损耗能量，但却决定了许多材料是否能为人所用。
其次，文章介绍了当今的高能量分辨的谱仪、QENS的基本特点以及未来科学家们推动该技术发展的方向。同时，强调了目前该领域在科学方面存在的巨大挑战。
背散射和中子自旋回波谱仪是目前一些大型中子源用来进行这方面研究的两种仪器。图1a、b和图1c、d分别展示了这类谱仪的示意图和实物图。在全球大约有20台这样的谱仪，能量分辨最好的是位于法国劳厄-朗之万研究所（ILL）的IN15自旋回波谱仪[7]。该谱仪可以达到惊人的~1 neV的能量分辨，使得人们可以探测到大约微秒量级的一般存在于高分子、薄膜和胶状物当中的动力学过程。图2展示了利用这些中子谱仪可以探测到的时间（能量）和空间（动量）尺度与一般实验技术的对比，并强调了各自适合研究的一些体系。在此相空间当中，中子散射由于其具有的两个重要特性使其在将来的一段时间内仍将占据主导地位。首先，中子对同位素敏感，因此通过同位素替换（特别是用2D替换1H），人们可以对软物质和液体中的某些特定标记过的部位进行研究。其次，中子具有磁矩因此可以和磁材料当中的自旋通过众所周知的偶极相互作用耦合，使得中子散射在磁性研究中具有无可替代的地位。
文章最后阐述了中子散射的一些重要特点，指出其在同时探测材料纳米和纳秒尺度方面独一无二的特征，以及在硬件、谱仪方面的进展，强调了谱仪在软物质以及硬物质动力学方面研究的地位。其中，软物质材料包括简单聚合物、脂化物、胆固醇、药物、蛋白质等的研究。图3描绘了软物质材料里面在准弹性时间尺度内常见的几种运动模式，特别提到了聚合物纳米复合材料中的链动力学[8]。分子磁体、自旋玻璃以及阻挫磁体则是硬物质的代表。利用QENS对自旋冰[9]材料Ho2Ti2O7的研究揭示了许多与量子计算相关的性质[10]。第一个中子自旋回波实验纠正了人们之前对于Ho2Ti2O7系统是如何趋近其基态的认识[11]。类似的实验还阐明其在高达500℃时仍然具有空间关联，但是即使到达300 mK （-273℃），该系统却仍没有完全被冻住。背散射实验则可以同时测量电子以及核自旋系统，使得将来有可能设计出高速、高存储密度的系统[10]。
中国目前拥有三个主要的中子散射设施，分别在北京、绵阳和东莞。像世界上其他地方一样，这些设施早期的用户主要是物理学家以及材料学家。通过分析全球发表的有关中子散射的文章发现，中国以及其他一些亚洲国家在中子散射领域的影响正在快速上升，发表了许多具有高影响力的文章[12]。这篇来自年轻的松山湖材料实验室前沿量子材料小组的文章将有助于突出当今中国中子设施在未来发展中子散射技术方面存在的多样性和可能性。期望该工作可以在中国激发出更多的利用QENS、同位素替换以及极化中子的实验研究。
图1：QENS硬件。 a，b（顶部）示意图显示了背散射（左a）和中子自旋回波谱仪（右b）中的组件和主要组件的位置。
底部是工作中的背散射（左c）和中子自旋回波（右d）谱仪的照片。
图2：包括准弹性中子谱仪在内的不同实验技术探测的时间和空间尺度。
列举了一些典型的研究领域以及对应的动力学过程的典型时间尺度。
图3：在QENS谱仪探测时间尺度上，聚合物和脂质双层结构的典型运动过程[6]。
[1] J. S. Gardner, et al., Nat Rev Phys doi:10.1038/s42254-019-0128-1 (2020).
[2] https://www.nobelprize.org/prizes/physics/1994/summary/
[3]C. G. Shull, W. A. Strauser, and E. O. Wollan, Phys. Rev. 83, 333 (1951); C. G. Shull, E. O. Wollan, and W. C. Koehler, Phys. Rev. 84, 912 (1951).
[4] A. W. Hewat Neutron Powder Diffraction on the Ill High Flux Reactor and High TC Superconductors. In: Kaldis E. (eds) Materials and Crystallographic Aspects of HTc-Superconductivity. NATO ASI Series (Series E: Applied Science), 263. Springer, Dordrecht (1994)
[5] J. Goldstone, A. Salam and S. Weinberg, Phys. Rev. 127, 965 (1962); Y. Nambu, Phys. Rev. Lett. 4, 380 (1960)
[6] V. G. Sakai & A. Arbe, Curr. Opin. Colloid Interface Sci. 14, 381-390 (2009); M. Bée, Quasielastic Neutron Scattering: Principles and Applications in Solid State Chemistry, Biology and Materials Science (A. Hilger: Bristol; 1988).
[7] I. Hoffmann, Colloid Polym. Sci. 292, 2053–2069 (2014).
[8] E. Senses, et al., Phys. Rev. Lett. 118, 147801 (2017).
[9] Steven T. Bramwell, Michel J. P. Gingras Science 294, 5546, pp. 1495 (2001).
[10] G Ehlers, E Mamontov, K Kam and J S Gardner Phys. Rev. Lett. 102, 016405 (2009).
[11] G Ehlers, et al., J. Phys.: Condens. Matter 15, L9, (2003).
[12] T. Gutberlet, et al., https://arxiv.org/abs/1804.07185 and Physics World, https://physicsworld.com/a/europe-emerges-as-neutron-science-powerhouse/
全文信息：
Gardner, J.S., Ehlers, G., Faraone, A. et al, "High-resolution neutron spectroscopy using backscattering and neutron spin-echo spectrometers in soft and hard condensed matter", Nat Rev Phys (2020)
文章链接：http://www.nature.com/articles/s42254-019-0128-1
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